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福建物构所锑氧簇基材料去除放射性离子研究获新进展

2020-7-2 11:03:50来源:网络作者:
  • 导读:
  • 核能的开发和利用不可避免地产生放射性废物,其处理、处置已成为核工业发展需要优先考虑的一个关键因素。锶(90Sr)是乏燃料中的主要裂变产物之一,其放射性强、释热量高,对核废物的贮存和处置影响大。
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核能的开发和利用不可避免地产生放射性废物,其处理、处置已成为核工业发展需要优先考虑的一个关键因素。锶(90Sr)是乏燃料中的主要裂变产物之一,其放射性强、释热量高,对核废物的贮存和处置影响大。226Ra半衰期长(约1600年),能够产生γ射线并衰变为有害气体222Rn.Ba与226Ra具有相似的离子交换行为,Ba常作为226Ra代替物进行研究。铀(U)是核燃料循环过程中的主要元素,[UO2]2+离子在水体中具有高度可溶性和流动性,在整个核燃料循环过程中都会产生大量的含铀废水。放射性废液组成复杂,从复杂环境体系中高选择性去除放射性离子是环境化学领域的难题之一。

目前,金属-氧簇化合物研究多集中在POMs、稀土金属、3d-4f异金属氧簇。相对而言,含孤对电子的p区金属离子Sb3+却较少受到关注。Sb3+离子的孤对电子可看作是额外、非键合的并可满足配位数的“特殊配位”,当与氧结合时,可形成灵活多样的不对称多面体,对结构具有“裁剪作用”,将其引入到氧簇结构中,有望获得高核、结构多样的金属-氧簇基化合物。金属-氧簇基材料在去除放射性离子领域已有研究报道,但主要集中在钼酸盐等多酸化合物,其他类型金属-氧簇化合物用于放射性离子的去除研究仍然有限。

在国家自然科学基金面上、福建省自然科学基金面上、中国科学院海西研究院福建物质结构研究所与城市环境研究所融合发展基金等项目的支持下,福建物构所结构化学国家重点实验室黄小荥课题组研究员冯美玲领导的放射性污染控制研究小组在利用氧簇基材料去除放射性离子方面取得进展。她们利用酒石酸锑钾与Cd2+离子结合构筑了首例镉-锑氧簇基杂化物FJAM-CA,其结构是基于目前报道的最大杂化锑氧簇单元{[Cd4Sb24O24(L-tta)9](L-Htta)3}13-和{(L-Htta)3[Cd4Sb24O24(L-tta)9]Cd3(H2O)6}7-构建的高电荷阴离子层[Cd7Sb24O24(L-tta)9(L-Htta)3(H2O)6]n7n-,其抗衡阳离子为(H3O)+。FJSM-CA具有优异的水/溶剂稳定性、耐酸碱和耐辐照性,并对Sr2+、Ba2+和[UO2]2+展现出快速的离子捕获能力,对水溶液中锶、钡和铀的吸附平衡时间分别为2 min、10 min和20 min;对铀具有高吸附量(121.91 mg/g)。在竞争离子存在下,FJSM-CA对铀依然能够保持优异的选择性,去除率和选择性分配系数(Kd)分别高达96%和2.46 × 104 mL/g。更有意义的是,FJSM-CA在离子交换前后发生了有趣的单晶结构转化现象,由二维层状结构转变为三维框架结构,通过单晶结构分析手段从微观尺度上精确地阐释了FJSM-CA去除Sr2+、Ba2+和[UO2]2+离子的机理。研究表明,FJSM-CA成功捕获Sr2+、Ba2+和[UO2]2+离子主要源于高电荷的阴离子层与交换的阳离子之间的静电作用力,以及羧基功能团对Sr2+、Ba2+和[UO2]2+离子的配位作用。

FJSM-CA是首例将锑氧簇基材料应用于去除放射性离子的研究,并从结构化学的角度清晰地阐明了其捕获机理。该工作对设计新型氧簇基材料用于放射性离子的去除具有重要意义。相关研究结果发表在ACS Appl。 Mater。 Inter。 (2020, DOI: 10.1021/acsami.0c06082)上。

 

(关键字:锑)

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